внутри скорее всего таки кальцит.
А круглый они потому, что образовались на месте пустых полостей внутри базальтов. А полости образовывались пузырями, когда лава текла. Отсюда и округлая форма.
Не согласна, Mike. Базальты и кварц?
Просто раскристаллизация кремниевого гелеобразного раствора в пустотах материнской породы - а шарообразную форму при этом, дают силы поверхностного натяжения коллоидной массы.
p.s. пустоты могли образоваться не обязательно вулканогенным путем - возможно, первично шло выщелачивание агрессивными растворами с образованием пустот, а кремнезем пришел уже позже, следующей фазой и опять же не в таком объеме, чтобы заполнить все пространство (как при формировании агатов, например). Гадать можно долго, когда образец не привязан к точке отбора.